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王玉忠院士团队Angew:集催化氧化和产物原位分离为一体的环氧树脂回收方法

访问量:发布时间:2024-05-11

稳定的三维交联结构赋予了环氧树脂(EP)优异的机械性能和化学稳定性,但其不溶、不熔的特性使其回收利用十分困难。与通常表现为“降级回收”的物理回收方法相比,化学回收方法灵活、可设计性强,最具升级回收的潜力,但其依然存在反应条件苛刻、降解产物混杂等问题。混杂的降解产物在再利用前通常需要复杂的后处理工艺如多步的分离和纯化,造成了降解产物的再利用率低、回收成本及能耗增加的问题。因此,迫切需要发展一种既能使EP简单、温和条件下高效降解,又能同步对混杂降解产物进行原位分离的回收策略。

四川大学王玉忠院士团队自上个世纪90年代末就已经开展了高分子材料循环利用的研究工作,在废弃高分子材料降解催化剂设计与制备、回收方法及工艺、回收产品高值化利用等方面取得了系列研究成果。近期,团队发展了一种集催化氧化和产物原位分离为一体的回收方法,即利用反应溶剂与催化剂间的相互作用使EP在温和条件下高效降解,同时利用降解产物所含活性基团与催化剂间的超分子相互作用实现混杂降解产物的原位分离,并将其推广至了商用的纤维增强环氧树脂复合材料。

氧化降解可以在常压和低温下破坏EP的交联结构并产生丰富的官能团,但却使得降解产物混杂难以分离。作者受利用超分子相互作用分离贵金属催化剂的启发,在此设计了铁催化氧化降解EP的回收方法。具体为,氯化亚铁被乙腈和叔丁基过氧化氢活化,生成具有强氧化性的Fe=O自由基,使EP在温和条件下高效降解,得到富含羧基、氨基和羟基等活性官能团的EP分子链段。同时,Fe=O自由基被还原为可以与EP分子链段上的羧基进行配位的铁离子。因此,羧基含量不同的降解产物可以利用羧基与催化剂之间的配位作用而进行原位分离。将该方法应用于商用的环氧树脂复合材料,可回收得到表面干净且力学性能没有明显下降的纤维。

图示描述已自动生成

1 降解产物结构及降解体系中活性物质形成过程

图示描述已自动生成

2 EP的降解及产物原位分离机理

该工作以“An Integrative Chemical Recycling Approach for Catalytic Oxidation of Epoxy Resin and in-situ Separation of Degraded Products”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。四川大学为第一单位,第一作者为化学学院高分子化学与物理学科硕士研究生刘炉璐,通讯作者为刘雪辉副研究员和王玉忠院士。

文章链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.202405912

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