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蔡镇锋课题组Angew:Au(111)表面分子氧活化机制的纳米尺度研究进展

访问量:发布时间:2024-03-07

氧气参与的催化氧化反应如烯烃的环氧化、一氧化碳氧化、醇氧化、烷烃氧化等反应都是工业生产中极为重要的反应。在这些反应中,界面分子氧活化是决定反应速率和选择性的重要步骤之一。在纳米尺度上研究催化剂表界面的催化氧化反应过程,有助于理解界面氧气活化的微观机制与规律,对于理性设计高效的催化剂和催化反应体系具有重要的科学意义。由于表界面氧气活化与反应过程往往发生在纳米尺度,且伴随着复杂的物种演变,如何实现对这一过程的精准表征与分析依然充满挑战。

针对上述难题,蔡镇锋课题组基于在“表面反应过程原位表征”方向上的研究基础,与瑞士苏黎世联邦理工学院的Naresh Kumar研究员合作,利用针尖增强拉曼光谱技术(Tip-enhanced Raman spectroscopyTERS),结合模型体系设计与氧同位素标记策略,成功实现了Au(111)模型催化剂界面上分子氧活化过程的纳米级高空间分辨拉曼光谱研究。研究表明,在大气条件下,分子氧可以在Au(111)表面上发生活化,并将表面上吸附的4-氨基苯硫酚分子(4-ATP)氧化为4-硝基苯硫酚分子(4-NTP)。进一步,结合氧同位素标记策略,将O18标记的H2O18分子引入到反应环境中,发现在氧化形成的4-NTP产物中能检测到O18的存在,验证了分子氧在Au(111)面上的活化过程是一个界面水辅助氧化的机制。该研究在纳米尺度上对Au(111)表面分子氧的活化过程进行了精准表征,提出了界面水辅助分子氧活化机制,对于丰富氧气在金催化剂上的活化理论具有重要意义。

该研究以“Mechanistic Understanding of Oxygen Activation on Bulk Au(111) Surface Using Tip-Enhanced Raman Spectroscopy”为题在线发表在Angew. Chem. Int. Ed.,四川大学为第一单位,化学学院蔡镇锋研究员和苏黎世联邦理工学院Naresh Kumar研究员为共同通讯作者。本研究的计算模拟部分主要由中国科学技术大学张尧教授团队完成。衷心感谢国家自然科学基金委、四川省科技厅和四川大学的经费支持。

文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202318682

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